Sus actividades durante la época independentista estuvieron especialmente vinculadas con el ejército patriota de los Llanos; recibía y mandaba mensajes, compraba material de guerra, convencía individualmente a jóvenes y les ayudaba a adherirse a los grupos patriotas. Experta en espionaje, Policarpa se volvió rápidamente indispensable para la causa patriota.
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