A finales de 1964 sería contratado el técnico Francisco Pancho Villegas que venía de dirigir al Cúcuta Deportivo. El conjunto caleñó no empezaría muy bien el campeonato, siendo un equipo muy irregular hasta que jugó con el equipo que en aquel entonces defendía el título, Millonarios, ganandole dos goles por cuatro, con tripleta de Iroldo Rodríguez. Más tarde enfrentaría al América de Cali en un clásico emotivo, pues el Cali perdía dos por cero a la altura del minuto 83 del segundo tiempo cuando en apenas seis minutos logró remontar el partido, saliendo como gran figura Jorge Ramírez Gallego. El Cali se coronaría campeón en Cúcuta venciendo al equipo motilón 1X3.
Campeonato Colombiano
1967 - 2º Título
Para este campeonato el Deportivo Cali contrató al paraguayo Benicio Ferreira y a los argentinos Carlos Antonieta, Óscar Desiderio, Juan Oleinicky Y Adolfo Sangiovanni, los resultados no se hicieron esperar y el Cali de aquel entonces era conocido como La Amenaza Verde consiguiendo dos grandes invictos en el campeonato, el primero en las nueve primeras fechas y el segundo de 15 fechas. Para mucha gente este Cali fue uno de los mejores de la historia, poe la talla de sus jugadores y sus resultados en el campeonato nacional. Se coronó campeoón frente al Junior de Barranquilla cuando empató en Cali sin goles a tres fechas del fin del campeonato. Su arquero José Rosendo Toledo, estableció un récord de 510 minutos sin recibir goles entres el 15 de octubre y el 12 de noviembre.14
Campeonato Colombiano
1969 - 3º Título
Después del subcampeonato en el Campeonato colombiano 1968 el Deportivo Cali iniciaba un nuevo torneo contratando al peruano Miguel Loayza y a otros colombianos como Jorge Davino, Luis Largacha y Alfonso Tovar. El verdiblanco quedaría campeón de torneo apertura y a la postre subcampeón del finalización. En aquel entonces el campeonato lo decidía un triangular final donde el equipo del Valle se ubicó con América de Cali y Millonarios ganándoles y quedando primero del triangular con siete puntos producto de tres victorias y un empate. En aquella temporada tuvo la temporada más goleadora, 103 goles en 56 partidos.15
Campeonato Colombiano
1970 - 4º Título
La amenaza verde seguía siendo el mejor equipo de la época en Colombia. En el apertura los resultados no fueron muy buenos y ante la eliminación de la Copa Libertadores de América los directivos del Cali deciden prescindir de Francisco Villegas para contratar a Roberto Reskin. Para el finalización el Cali ganaría el torneo accediendo al cuadrangular final con Junior de Barranquilla, Santa Fe y Cúcuta Deportivo con un triple empate entre bogotanos, caleños y barranquilleros de siete puntos pero que a la postre sería un nuevo campeonato del Deportivo Cali gracias a la diferencia de gol.16
Campeonato Colombiano
1974 - 5º Título
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